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北大马丁、大连理工石川,刚发完Nature又发Science:超薄Au团簇@α-MoC超低温水煤气变换!

2017/6/28 CCG-CCH

水煤气变换反应(CO+H2O=CO2+H2)是能源化工领域去除CO和产氢的重要过程,受平衡限制的反应喜欢在低温下进行。在燃料电池中,也需要水煤气变换催化剂具有更高活性和稳定性,来满足节能降耗、和特定的工作温度,实现在线产氢。

 

       有鉴于此,北京大学马丁课题组、大连理工大学石川课题组、以及美国布鲁克哈尔国家实验室Rodriguez等人合作报道了一种在α-MoC基底上沉积原子层Au团簇的界面催化剂用于超低温WGS反应!

 

       303K条件下,水分子在部分氧化的α-MoC基底上活化,在Mo位点生产表面OH;同时,CO吸附在相邻的Au位点,反应能垒相对较低,易于和表面羟基反应,在超低温下实现高活性!

 

       虽然重整相对容易发生,但是相对于WGS第一步反应:水的解离,其能垒还是要高很多,所以WGS的速率决定步骤还是在重整阶段。
1. 2% Au/α-MoC催化剂的催化性能与结构表征
 

2. Au15/α-MoC(111)催化剂WGS反应路径

 

值得一提的是,今年3月,北京大学化学院的马丁课题组与中国科学院大学的周武、中国科学院山西煤化所/中科合成油的温晓东、以及大连理工大学的石川等课题组在Nature发表了甲醇重整制氢的重要成果。

研究团队利用原子分散的Pt-MoC双功能催化剂,在150~190 ℃实现了对水和甲醇的高效活化和催化重整。

这篇Science工作可以视为研究团队在Nature之后的进一步合作和研究拓展!

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